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高效稳定硅基光解水光电极的研究
发布时间:2022-11-17    浏览量:1721

硅基负极相较于石墨负极具有较低的电势平台,更高的容量和更便宜的价格。但是循环过程中的容量下降问题一直影响着其商业化应用。为了解决这一重要缺陷,近年来学者们提出了非常多的策略以增强硅基电极在电化学过程中稳定性,其中最重要的一个就是构建稳定的SEI膜。但是目前的研究通常忽略了电解液和Si之间的反应,而这对SEI膜的稳定性关系很大,需要进一步的研究。而在众多副反应中,氟离子与Si的反应是最为常见的问题。为了阻止副反应的发生,一般要求保护层具有良好的导电性,可以选择性的阻断氟离子但对锂离子的扩散没有影响。

本文中,作者针对上述问题,在Si颗粒表面设计了TiN涂层,该涂层具有良好的导电性和对氟离子的选择阻断性。结合XRD、质谱仪、透射电镜等表征,发现对比样品中炭涂层对于氟离子没有阻碍作用,材料在循环过程中形成了Li2SiF6,导致Si和电解质都被不可逆转的消耗掉,严重影响电极的容量。而TiN涂层则可以很好的阻止氟离子穿过涂层,并可以大大提升材料的导电性。实验表明,具有选择性保护层的样品的副反应的反应速率降低了约1700多倍,SEI膜的厚度降低了四倍。


总结来说,通过研究Si和LiPF6之间的反应,提出了一种新的有效地阻碍副反应的方法。所制备的TiN涂层有效地阻止了氟离子扩散到Si颗粒内部发生副反应,并提高了Si的导电性和锂离子扩散系数。这一研究结果对于研发具有高循环能力的高性能硅基负极具有极高的价值和指导意义。


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