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厘米级钙钛矿型SrTaO2N单晶用于高效光电化学水分解
发布时间:2022-11-14    浏览量:1421


1. 文章信息

标题:Centimeter-scale perovskite SrTaO2N single crystals with enhanced photoelectrochemical performance

页码:10.1016/j.scib.2022.06.005

2. 文章链接

专用链接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2022.06.005

3. 期刊信息

期刊名:Science Bulletin

ISSN: 2095-9273

影响因子:20.577

分区信息:中科院1区;JCR分区(Q1)

涉及研究方向:综合性期刊

4. 作者信息:

第一作者:南京大学现代工程与应用科学学院博士研究生:徐晓明

通讯作者:南京大学现代工程与应用科学学院教授:李朝升

5. 光源型号:北京中教金源(CEL-AAAS50, Beijing Au-light, China)(太阳光模拟器)

文章简介:

大尺寸单晶在铁电和光电能量转换等领域都有广泛的应用。因为具有较高的理论太阳能-氢气效率,钙钛矿氧氮化物在光电化学水分解反应的研究中也引起了人们的关注。然而,钙钛矿氧氮化物单晶的合成需要结合阳离子交换和氨化过程,这极具挑战性。本研究提出了一种无机蒸气法,克服了单晶生长过程中Sr2+、Li+、N3-等离子迁移的动力学限制,实现了LiTaO3(110)向SrTaO2N(110)的转换,并首次制备出厘米级SrTaO2N单晶。


结合拉曼光谱、晶体结构分析和密度泛函理论,我们确定了其转换遵循拓扑转换的模式。与传统的SrTaO2N颗粒组装薄膜相比,本工作制备的SrTaO2N单晶具有更少的颗粒间界面和晶界,并在光电化学水氧化反应中表现出极高的性能。


特别是,SrTaO2N单晶在0.6 V vs. RHE的偏压下,显示出迄今为止最高的光电流密度(1.20 mA cm-2)和最高的光电流填充因子(47.6%)。与报道的原位SrTaO2N薄膜相比,其开启电位降低了200 mV,光电流填充因子提高了2到3倍。此外,这种方法对于其他钙钛矿型氧氮化物单晶的合成具有一定的普适性。

我们一致认为本文的创新之处有以下几点:

1. 本研究提出了一种无机蒸气法,克服了单晶生长过程中Sr2+、Li+、N3-等离子迁移的动力学限制,实现了LiTaO3(110)向SrTaO2N(110)的拓扑转换,并首次制备出厘米级SrTaO2N单晶

2. SrTaO2N单晶在0.6 V vs. RHE的偏压下,显示出迄今为止最高的光电流密度(1.20 mA cm-2)和最高的光电流填充因子(47.6%)。

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