能源危机和环境污染是人类面临的两大基本问题,利用取之不尽、用之不竭的太阳能驱动水解离转换为氢能是解决这两大难题的重要途径,因此深入研究光解水制氢技术对构建新能源体系具有重要价值。自1972年,Fujishima和Honda发现Ti02电极在光照下具有产氢现象,基于半导体光催化水分解技术引起了人们的广泛研究。目前为止,经报道的制氢催化剂已经超过150余种。

然而常规半导体光催化剂由于光谱吸收能力较低和范围较窄、光生载流子分离/迁移效率较低、化学循环稳定性不足等因素,极大地抑制光解水效率的提升,限制了光解水制氢技术的发展和应用。

因此迫切开发高效、稳定和经济的光驱动产氢催化剂,以解决光解水制氢发展过程中遇到的瓶颈难题。氮化碳是一种独特的有机共轭二维半导体,其具有适中的带隙(2.7eV),具有良好的光响应特性,并在高温,酸性,碱性条件下可以稳定存在,是研究太阳能转换及利用的热门材料。氮化碳独特的光响应功能单元-3-均-三嗪环(C6N7环)通过碳氮共价键沿着(001)二维平面均一、稳定和周期性铺展,为碳氮基光催化剂的功能化复合、裁剪和平面重构奠定结构基础,并在协同光解水性能提升方面发挥着重要的作用。

本博士论文以氮化碳基半导体材料为光催化剂,在材料进行平面异质结构建、活性位调控、表面官能团修饰等策略对氮化碳催化剂进行结构调控的基础上,并对其开展光解水制氢性能研究,针对性解决了光催剂吸光能力不足、光生载流子迁移和利用率低等关键问题,实现了碳氮基光催化材料光能转换效率的显著提升。

论文对氮化碳基光催化材料在光解水领域的相关功能结构设计、构效关系以及催化机理研究做了系统的总结,深入分析了二维共轭氮化碳基材料在能源领域面临的问题及挑战,并针对碳氮基催化剂面临的瓶颈问题提出结构改进和性能提升策略和方法,为优化设计和调控制备出高效、稳定、经济的光催化剂提供了新理念。